雙金屬催化劑Pt-Ni納米顆粒作為有機(jī)化學(xué)應(yīng)用前景的候選催化劑材料之一廣泛應(yīng)用于燃料電池，堿性電解槽和一氧化碳的催化轉(zhuǎn)化過(guò)程中。對(duì)于其催化性能和結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系研究一直是研究者們關(guān)注的熱點(diǎn)。

    雙金屬納米顆粒的催化性能很大程度上取決于它們?cè)诜磻?yīng)條件下的結(jié)構(gòu)和組成變化。一般來(lái)講，這些變化是由納米顆粒表面發(fā)生的氧化還原反應(yīng)所驅(qū)動(dòng)的。氧化還原反應(yīng)的復(fù)雜程度在雙金屬納米顆粒中進(jìn)一步放大，因?yàn)槌饘偌{米催化劑與其可還原氧化物之間的協(xié)同效應(yīng)外，兩種金屬還都可以與反應(yīng)物分子發(fā)生自身反應(yīng)。目前大多數(shù)研究致力于通過(guò)改變合成方法來(lái)改善這些雙金屬納米粒子在不同液體或氣體反應(yīng)條件下的活性和穩(wěn)定性。然而，對(duì)于后續(xù)氧化還原處理過(guò)程中的結(jié)構(gòu)變化是否由起始納米顆粒的結(jié)構(gòu)決定以及這些變化如何影響這些納米顆粒的催化性能尚不清楚。

    近日，來(lái)自新加坡國(guó)立大學(xué)Utkur Mirsaidov課題組在Advanced Functional Materials上發(fā)表了題為“Real-Time Imaging of Nanoscale Redox Reactions over Bimetallic Nanoparticles”的文章。該團(tuán)隊(duì)以雙金屬催化劑Pt-Ni納米顆粒為研究對(duì)象，結(jié)合透射電子顯微鏡與DENSsolutions原位氣體加熱樣品系統(tǒng)，通過(guò)控制體系溫度，壓力及氣體組分，在納米尺度實(shí)時(shí)原位觀察納米顆粒在氧化還原過(guò)程中的結(jié)構(gòu)及組分變化，并結(jié)合高分辨率成像，EDX元素分析，質(zhì)譜和建模，構(gòu)建起氧化還原反應(yīng)過(guò)程中納米顆粒形態(tài)和組成的演變與其催化活性的關(guān)系。

    作者通過(guò)DENSsolutions原位氣體加熱樣品系統(tǒng)在室溫到700℃之間改變反應(yīng)溫度，并快速切換氧化還原氣氛，改變氣氛組成，樣品桿本身超高的穩(wěn)定性及極低的漂移率，保證了圖像采集的連續(xù)性和UHR圖像的獲得。通過(guò)原位EDX分析，分析得到反應(yīng)前后納米顆粒的元素組成。樣品桿內(nèi)反應(yīng)后的氣體直接通入質(zhì)譜儀中，對(duì)反應(yīng)前后氣體組分進(jìn)行分析，從而建立起反應(yīng)過(guò)程中結(jié)構(gòu)變化和催化性能之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。

     該工作原位實(shí)時(shí)動(dòng)態(tài)研究了雙金屬催化劑Pt-Ni納米顆粒在氧化還原反應(yīng)過(guò)程中結(jié)構(gòu)和組成變化與催化活性之間的關(guān)系，為不同類(lèi)別反應(yīng)的催化劑的設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供了基礎(chǔ)，對(duì)在反應(yīng)條件下研究具有不同形狀和組成的其他雙金屬納米顆粒結(jié)構(gòu)和組成變化對(duì)其非均相催化反應(yīng)活性的作用是至關(guān)重要的。

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